Jury :

Summary:

Les couches semi-conductrices composées de nanocristaux colloïdaux (NC) ont montré un grand potentiel en tant que matériaux actifs dans les capteurs infrarouges (IR), avec des promesses de réduction des coûts de fabrication et d’amélioration des propriétés optoélectroniques. Bien qu’il s’agisse d’une technologie relativement nouvelle, avec la première synthèse monodispersée il y a 30 ans, d’énormes progrès, notamment dans la synthèse, l’ingénierie de surface, les méthodes de dépôt, l’architecture des dispositifs et la physique fondamentale, ont conduit à la commercialisation. Cependant, pour atteindre le plein potentiel des capteurs infrarouges NC, des améliorations sont encore nécessaires, avec un accent particulier sur la compréhension et le contrôle des propriétés des matériaux et leur dépendance à l’égard de l’environnement.

Dans ce contexte, nous visons à combiner des outils expérimentaux et théoriques pour étudier les propriétés optoélectroniques de NCs isolés jusqu’à une couche de NCs intégrés dans des dispositifs électroniques. Dans le premier chapitre, nous avons réalisé différentes synthèses de NCs colloïdales de PbS qui nous ont permis de mener de nombreuses investigations physico-chimiques allant des propriétés optiques à la caractérisation de la surface. Dans le deuxième chapitre, nous avons étudié la structure électronique de NCs de PbS et de HgTe isolés en utilisant des outils théoriques avancés tels que la méthode Empirical Tight-Binding (ETBM), la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT) et la méthode du pseudopotentiel empirique (EPM). Nous avons étudié l’effet de la taille et de la forme sur la structure électronique et dévoilé une transition de phase topologique 0D dans les NC de HgTe. Le troisième chapitre se concentre sur les propriétés optiques des NCs de PbS et de HgTe. En utilisant l’ETBM et l’EPM, nous avons relié la structure électronique aux caractéristiques essentielles d’un spectre d’absorption expérimental. Dans le quatrième chapitre, nous étendons les résultats précédents à une couche solide composée de NCs densément emballés. Cependant, les propriétés d’une couche solide sont différentes de celles d’un NC isolé, en raison de l’interaction avec l’environnement, en particulier les ligands. Par conséquent, en plus des calculs ETBM, nous incluons l’approximation du milieu effectif (EMA) et, en synergie avec les mesures d’ellipsométrie spectroscopique, nous avons étudié l’effet de la chimie de surface, de la forme et de la taille sur les propriétés optiques d’une couche de NC. A partir des connaissances accumulées dans les chapitres précédents, nous avons développé un modèle dans le cinquième chapitre qui nous a permis une comparaison systématique d’un seul NC à la pile de photodiodes de divers matériaux semi-conducteurs (PbSe,
InAs, InSb, InP et CdSe). Plus précisément, nous fournissons des abaques de propriétés optiques en fonction de paramètres qui peuvent être modifiés expérimentalement, tels que la longueur du ligand ou la taille du NC. Le dernier chapitre concerne le contrôle spécifique de la fonction de travail avec les ligands. Nous avons commencé à développer un modèle qui, en termes, vise à faciliter l’ingénierie de l’alignement des bandes, améliorant ainsi la performance des dispositifs.

Abstract: