Jury :

• Jean-François LAMPIN, Directeur de Recherche, Université de Lille, Directeur de thèse
• Kamil POSTAVA, Associate Professor, VSB – Technical University of Ostrava, Directeur de thèse
• Mathias VANWOLLEGEM, Chargé de Recherche, Université de Lille, Examinateur
• Jaromír PIšTORA, Professeur, VSB – Technical University of Ostrava, Examinateur
• Olivier PIRALI, Chargé de Recherche, Université Paris-Sud, Examinateur
• Humlíček JOSEF, Professeur, IEMN, Masaryk University, Rapporteur
• Sukhdeep DHILLON, Directeur de Recherche, École Normale Supérieure, Rapporteur
• Christelle KADLEC, Directeur de Recherche, Czech Academy of Sciences, Rapporteur

Summary:

Les progrès de la technologie térahertz (THz) au cours des dernières années ont créé une demande pour de nouvelles sources de rayonnement térahertz, indispensables pour utiliser pleinement son potentiel dans les applications quotidiennes. Cette thèse porte sur le sujet des sources térahertz, plus précisément sur le développement de nouveaux lasers térahertz qui offriraient plus d’efficacité et une meilleure accordabilité tout en étant plus compacts.

Pour atteindre cet objectif, nous avons choisi deux approches. La première concerne l’optimisation de la conception actuelle des lasers à gaz moléculaires à pompage optique térahertz. Ce type de laser utilise généralement un laser infrarouge moyen à décharge CO2 comme pompe optique pour exciter les états ro-vibrationnels dans les gaz. Une pompe optique à CO2 présente de nombreux inconvénients, notamment sa taille et un nombre limité de raies pouvant être pompées optiquement. Ces deux inconvénients peuvent être résolus par le remplacement du laser CO2 par un laser à cascade quantique dans l’infrarouge moyen, plus petit, plus efficace et présentant une plus grande accordabilité, ce qui permet un pompage résonant presque parfait d’un gaz moléculaire actif térahertz. Dans cet esprit, nous avons réalisé une série d’expériences évaluant les propriétés d’amplification de gaz moléculaires, principalement du NH3, lors du pompage optique par laser à cascade quantique. De nouvelles raies lasers térahertz ont été testées avec succès. Le gain en un seul passage le plus élevé a été observé pour la raie NH3 saQ(3,3) (1,073 THz) avec une valeur de 10,1 dB.m-1 (puissance de pompage de 63 mW), ce qui correspond à la valeur la plus élevée reportée pour ce type de laser. De plus, des expériences supplémentaires ont été réalisées à l’aide d’un nouveau prototype de laser à gaz moléculaire pompé optiquement.
Une deuxième approche complètement novatrice consiste à développer un type de laser térahertz à base de milieu à l’état solide pompé optiquement. L’idée est de pomper optiquement des modes de vibration dans des cristaux moléculaires et d’obtenir un changement de population des phonons de basse fréquence. Les matériaux cristallins moléculaires ont été sélectionnés en tant que matériaux lasers potentiels en raison de leurs modes de vibration dans la gamme spectrale infrarouge moyen et térahertz. La spectroscopie infrarouge à transformée de Fourier et la spectroscopie dans le domaine temporel térahertz ont été appliquées pour analyser le spectre vibratoire des cristaux moléculaires choisis (sucres, acides organiques). Des monocristaux d’acide L-tartrique ont été préparés et analysés en détail afin d’obtenir leurs fonctions optiques . À la fin de ce travail, une expérience d’évaluation du gain térahertz en milieu cristallin pompé optiquement est proposée.

Abstract:

The progress in terahertz (THz) technology in the last years created a demand for new sources of terahertz radiation, which are required for utilization of its full potential in everyday applications. This thesis deals with the subject of terahertz sources and specifically the development of novel terahertz lasers which would provide more efficiency and better tunability in a more compact package.

To carry out this objective we chose two approaches. The first is the optimization of existing terahertz optically pumped molecular gas laser design. This type of lasers typically utilizes a mid-infrared CO2 discharge laser as optical pump to excite roto-vibrational states in molecular gases. A CO2 optical pump has multiple drawbacks especially its size and a limited number of lines that can be optically pumped. Both drawbacks can be solved by the replacement of the CO2 laser by a mid-infrared quantum cascade laser, which is small, more efficient and continuously tunable, which allows almost perfect resonant pumping of a terahertz active molecular gas. With this in mind, we made a series of experiments evaluating lasing properties of molecular gases, mostly NH3, during optical pumping by a quantum cascade laser. New lasing lines were tested for terahertz gain with success. The highest single pass gain was observed on the NH3 line saQ(3,3) (1.073 THz) with the value of 10.1 dB.m-1 (63 mW pumping power), which is the highest reported value for this type of laser. Moreover, additional experiments were performed using a new prototype of terahertz optically pumped molecular gas laser.

The second approach is the development of a completely new type of terahertz lasers based on optically pumped solid-state media. The idea is to optically pump vibrational modes in molecular crystals and to obtain a change of population on low frequency phonons. Molecular crystal materials were selected as a potential lasing material due to their vibrational modes in mid-infrared and terahertz spectral range. Fourier transform infrared spectroscopy and terahertz time domain spectroscopy were applied to analyze vibrational spectrum of the chosen molecular crystals (sugars, organic acids). Single crystals of L-tartaric acid were prepared, further analysed, and optical functions obtained. At the end of this work, the experiment for the evaluation of a terahertz gain in crystalline media during the optical pumping is proposed