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ACTUALITES

THESE : Bilal CHEHAIBOU – « Modeling of the optoelectronic properties of colloidal nanocrystals for infrared imaging purposes »

 Bilal CHEHAIBOU

Soutenance : 17 Octobre à 10 h
IRCICA – Villeneuve d’Ascq

Jury :

– Hervé Rinnert – Professeur des universités, Université de Lorraine, Rapporteur
– Mathieu Luisier – Professeur, ETH Zürich, Rapporteur
– Soline Boyer-Richard – Maîtresse de conférence, INSA Rennes, Examinatrice
– Arthur Arnaud – Docteur, STMicroelectronics, Examinateur
– Christophe Delerue – Directeur de recherche, IEMN, Directeur de la thèse
– Peter Reiss – Chercheur, chef de laboratoire, CEA Grenoble, Co-directeur de la thèse
– Gabriel Mugny – Docteur, STMicroelectronics, Invité

– Emmanuel Lhuillier – Chargé de recherche, Sorbonne University, Invité

Résumé :

Les couches semi-conductrices composées de nanocristaux colloïdaux (NC) ont montré un grand potentiel en tant que matériaux actifs dans les capteurs infrarouges (IR), avec des promesses de réduction des coûts de fabrication et d’amélioration des propriétés optoélectroniques. Bien qu’il s’agisse d’une technologie relativement nouvelle, avec la première synthèse monodispersée il y a 30 ans, d’énormes progrès, notamment dans la synthèse, l’ingénierie de surface, les méthodes de dépôt, l’architecture des dispositifs et la physique fondamentale, ont conduit à la commercialisation. Cependant, pour atteindre le plein potentiel des capteurs infrarouges NC, des améliorations sont encore nécessaires, avec un accent particulier sur la compréhension et le contrôle des propriétés des matériaux et leur dépendance à l’égard de l’environnement.

Dans ce contexte, nous visons à combiner des outils expérimentaux et théoriques pour étudier les propriétés optoélectroniques de NCs isolés jusqu’à une couche de NCs intégrés dans des dispositifs électroniques. Dans le premier chapitre, nous avons réalisé différentes synthèses de NCs colloïdales de PbS qui nous ont permis de mener de nombreuses investigations physico-chimiques allant des propriétés optiques à la caractérisation de la surface. Dans le deuxième chapitre, nous avons étudié la structure électronique de NCs de PbS et de HgTe isolés en utilisant des outils théoriques avancés tels que la méthode Empirical Tight-Binding (ETBM), la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT) et la méthode du pseudopotentiel empirique (EPM). Nous avons étudié l’effet de la taille et de la forme sur la structure électronique et dévoilé une transition de phase topologique 0D dans les NC de HgTe. Le troisième chapitre se concentre sur les propriétés optiques des NCs de PbS et de HgTe. En utilisant l’ETBM et l’EPM, nous avons relié la structure électronique aux caractéristiques essentielles d’un spectre d’absorption expérimental. Dans le quatrième chapitre, nous étendons les résultats précédents à une couche solide composée de NCs densément emballés. Cependant, les propriétés d’une couche solide sont différentes de celles d’un NC isolé, en raison de l’interaction avec l’environnement, en particulier les ligands. Par conséquent, en plus des calculs ETBM, nous incluons l’approximation du milieu effectif (EMA) et, en synergie avec les mesures d’ellipsométrie spectroscopique, nous avons étudié l’effet de la chimie de surface, de la forme et de la taille sur les propriétés optiques d’une couche de NC. A partir des connaissances accumulées dans les chapitres précédents, nous avons développé un modèle dans le cinquième chapitre qui nous a permis une comparaison systématique d’un seul NC à la pile de photodiodes de divers matériaux semi-conducteurs (PbSe,
InAs, InSb, InP et CdSe). Plus précisément, nous fournissons des abaques de propriétés optiques en fonction de paramètres qui peuvent être modifiés expérimentalement, tels que la longueur du ligand ou la taille du NC. Le dernier chapitre concerne le contrôle spécifique de la fonction de travail avec les ligands. Nous avons commencé à développer un modèle qui, en termes, vise à faciliter l’ingénierie de l’alignement des bandes, améliorant ainsi la performance des dispositifs.

Abstract :
Semiconducting layers made of colloidal nanocrystals (NCs) have shown great potential as active materials in infrared (IR) sensors, with promises to reduce fabrication costs and enhance optoelectronic properties. Although it is a relatively new technology, with the first monodisperse synthesis 30 years ago, huge advances including synthesis, surface engineering, deposition methods, device architecture, and fundamental physics have led to commercialization. However, to attain the full potential of NC IR sensors, improvements are still needed with a particular focus on the understanding and control of the material properties and their dependence on the environment.
In this context, we aim to combine experimental and theoretical tools to study the optoelectronic properties of isolated NCs until a layer of NCs integrated into electronic devices. In the first Chapter, we performed different PbS colloidal NC syntheses that allowed us to conduct numerous physicochemical investigations from the optical properties to the surface characterization. In the second Chapter, we studied the electronic structure of isolated PbS and HgTe NCs using advanced theoretical tools such as Empirical Tight-Binding Method (ETBM), Density Functional Theory (DFT), and Empirical Pseudopotential Method (EPM). We studied the effect of size and shape on the electronic structure and unveiled a 0D topological phase transition in HgTe NCs. The third Chapter focuses on the optical properties of PbS and HgTe NCs. Using ETBM and EPM, we related electronic structure to the essential features of an experimental absorption spectrum. In the fourth Chapter, we extend the previous results to a solid layer composed of densely packed NCs. However, the properties of a solid layer are different for an isolated NC, due to the interaction with the environment, especially the ligands. Therefore, on top of ETBM calculations we include Effective Medium Approximation (EMA), and in synergy with spectroscopic ellipsometry measurements, we investigated the effect of the surface chemistry, shape, and size of the optical properties of a NC layer. From the knowledge accumulated in the previous Chapters, we developed a model in the fifth Chapter that allowed us a systematic comparison from a single NC to the photodiode stack of various semiconductors materials (PbSe,
InAs, InSb, InP, and CdSe). Specifically, we provide abacuses of optical properties according to parameters that can be engineered experimentally, such as the ligand length or NC size. The last Chapter concerns the specific control of the work function with ligands. We started to develop a model that in terms aims to facilitate band-alignment engineering enhancing the device performance.
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